Они занимались катехизаторской работой, учили и лечили новокрещёных алтайцев и их детей, обучали их огородничеству, при необходимости пекли им хлеб, принимали роды, при переходе от кочевого к осёдлому образу жизни помогали хозяйственному обустройству. Стремясь всем ближним найти место в миссионерском служении, Макарий говорил: «Если не можешь быть ловцом человеков, то лови рыбу для питания ловцов человеков». С новокрещёными он проводил внебогослужебные собеседования и учил их петь канты из составленной им «Лепты» – сборника духовных песнопений. В инструкции архиепископа Евгения, выданной первым алтайским миссионерам, содержалось указание относительно переводческой деятельности миссионеров: «Обращаясь между инородцами, рекомендовать ему, отцу архимандриту, и будущим с ним семинаристам учиться языку их и узнавать обычаи и веру их; и коль скоро достигнут достаточного познания языка их, переводить им на оный книги Священного Писания, во-первых, Новый Завет, Псалтирь, и, кроме сих, Символ веры, молитву «Отче наш», заповеди, катехизис и некоторые, по выбору, жития святых отцов». Изучив диалекты жителей Горного Алтая, Макарий создал алтайскую азбуку, сделал первые переводы на наречия алтайцев и таким образом положил начало их письменности, которая была создана им на основе кириллицы, а алтайский литературный язык сформировался на основе телеутского наречия с обогащением его за счёт наречий других народностей Горного Алтая. Огромную помощь в переводах Макарию оказал обращённый им в православие юноша-телеут М. Чевалков, ставший впоследствии первым священником из алтайцев и известным алтайским писателем. За время своего пребывания на Алтае Макарий перевёл для алтайцев почти всё Евангелие, избранные места из Деяний св. апостолов, Первое послание Иоанна Богослова, многие псалмы, историю праведного Иосифа, другие избранные места из книг Ветхого Завета, краткий катехизис, десять заповедей с изъяснением, составил краткую Священную историю и вопросы на исповеди. Предоставляя в 1841 г. на рассмотрение Филарета (Дроздова) русскую азбуку для обучения детей, Макарий писал: «Миссия приготовляет уже для представления церковному начальству сообразную сей славянской и русской азбуке азбуку на телеутском наречии, которое в близком сродстве со всеми другими наречиями здешних инородцев и для всех их понятное». Понимая, что перевести всю Библию на алтайский язык в краткое время не удастся, Макарий составил в 1841 г. на русском языке извлечения из Священного Писания, назвав их «Алфавитом Библии». Он состоит из 2347 стихов, расположенных в той последовательности, которую Макарий счёл наиболее удобной для оглашения алтайцев и для утверждения их в вере. Ветхозаветные тексты «Алфавита Библии» приводились в переводе самого Макария – одного из первых переводчиков Священного Писания с еврейского языка на русский. Публикация «Алфавита Библии» на русском языке открыла бы путь для его напечатания на алтайском языке, что, в свою очередь, положило бы начало алтайскому книгоизданию. Однако 1830–1840 гг. были неблагоприятными для переводов Библии на русский язык, и издание «Алфавита Библии» встретило непреодолимые препятствия (в конце 1842 г. рукопись «Алфавита Библии» была сдана в архив Синода).