До 1670 гг. к Андреевскому монастырю были приписаны Донской иконы Божьей Матери монастырь в Москве, Марчуковская (Марчуговская) Зосимо-Савватиевская пустынь и др.; в 1682 г. сам Андреевский монастырь был приписан к Заиконоспасскому московскому монастырю в Китай-городе, возможно, потому, что в Заиконоспасском монастыре готовилась к открытию Славяно-греко-латинская академия. В «Привилегии на академию» 1685 г., составленной для царевны Софьи Алексеевны, говорится, что Андреевский монастырь «придаётся» академии на том основании, что создан «ради во оном монастыре российского рода во просвещении свободных мудростей учения». Наряду с русскими иноками в Андреевском монастыре селились монахи из украинских, белорусских, литовских и других православных монастырей. По царскому указу туда принимали учёных людей, а также священников и диаконов, «в житии, и чине, и во чтении и пении церковном, и келейном правиле изрядных». В 1650 г. в монастыре жили прибывшие из Киева иеромонахи Епифаний (Славинецкий) и Арсений (Сатановский), вместе составившие «Лексикон славяно-латинский». Перейдя в 1651 г. в Чудов Алексиевский монастырь, Епифаний (Славинецкий) продолжал поддерживать связь с андреевской братией, в числе которой упоминается переводчик Исаия. В 1652 г. в Андреевском монастыре поселились киевские певчие («вспеваки») с регентом и композитором Фёдором Тернопольским. Число братии в обители не превышало 60 человек, учёных старцев было не более 10–15; когда открылась Славяно-греко-латинская академия, они переселились в Заиконоспасский монастырь. В Андреевском монастыре Ф.М. Ртищев основал библиотеку и школу для подростков разных сословий. Исследователи установили имя одного из учителей – поляк старец Варлаам из виленского (вильнюсского) в честь Сошествия Святого Духа монастыря, которого Ф.М. Ртищев привёз в конце 1655 г. из литовского похода. В течение двух лет Варлаам учил детей польскому и латинскому языкам. Имена учителей были записаны в синодике монастыря XVIII в. (известен по упоминаниям). В первой половине 1690 гг. в Андреевском монастыре действовал тайный кружок молодых подьячих, объединённых вокруг строителя старца Авраамия. В 1675 г. над Святыми вратами на восточной стене монастыря была построена церковь мученика Андрея Стратилата с приделом великомученика Фёдора Стратилата (существовал до начала XIX в.), фасады церкви украшают изразцы работы белорусских мастеров. В 1689 г. на месте прежней Воскресенской церкви была построена новая (освящена в 1703 г.); в подклете над склепом, в котором, по преданию, погребён Ф.М. Ртищев, находился придел великомученика Фёдора Стратилата. К северу от Воскресенского храма располагалась церковь Покрова (построена в 1701 г.?), впоследствии разобранная, на её месте был сооружён корпус богаделен.