По инициативе Анри Грегуара (1881–1964 гг.) было решено создать также кафедру арменистики, которую занял Н.Г. Адонц. Он преподавал древнеармянский и новоармянский языки, читал со слушателями древнеармянских авторов, но основная тема его лекций – армяно-византийские отношения. В эти годы в журнале «Byzantion» и других изданиях появились его лучшие работы. Он сотрудничал с А. Грегуаром и М. Канаром, публикуя совместно с ними работы, основанные на параллельном использовании разноязычных источников. В мае 1940 г. Бельгию заняли германские войска, и университет прекратил свою деятельность. После кончины Н.Г. Адонца его рукописное наследство было доставлено в Париж и сохранено в Комитете помощи армянам, книги же были приобретены армянской колонией Брюсселя. Самое значительное научное исследование Н.Г. Адонца – «Армения в эпоху Юстиниана». Обилие и многообразие привлечённых источников, их анализ, строгая логика в изложении, широкая постановка проблем принесли автору заслуженную славу. Книга содержит подробное исследование армяно-византийских отношений с IV по VI вв. Автор рассматривает проблему церковной организации в Армении, определяет количество епископских епархий, локализует епископские центры. Прослеживая судьбу церкви в зависимости от исторической обстановки, он подмечает определённую закономерность: в периоды, когда в Армении брала верх римско-византийская ориентация, во главе церкви оказывались представители рода Григория Просветителя; иранская же ориентация находила отражение, в частности, в том, что патриарший престол занимали выходцы из рода Альбиана. Ряд статей Н.Г. Адонц посвятил армянской аристократии на службе Византийской империи и происхождению рода Багратидов. Огромное значение имеют источниковедческие и филологические исследования (о Фавстосе Бузанде, Корюне, Езнике Кохбаци и т.д.), а также работа, посвящённая создателю армянского алфавита Месропу Маштоцу. Н.Г. Адонц написал также первый том армянской истории (на французском и армянском языках). Разрабатывал проблемы политической, экономической, социальной, культурной и конфессиональной жизни средневековой Армении.