Впоследствии император постарался щедрыми дарами восполнить изъятое; многочисленные свидетельства и документы говорят о благоволении Алексея I Комнина к отдельным храмам, священнослужителям, монастырям, монахам. Вместе с супругой он являлся покровителем ряда обителей, израсходовав значительные суммы на дела благотворительности. Анна Комнина и Иоанн Зонара подробно описывают приют св. Павла, устроенный Алексеем I Комниным в Константинополе, где проживали многие тысячи неимущих, стариков и больных. Как законодатель, Алексей I Комнин активно участвовал в жизни церкви: издал немало законов, регулирующих церковную жизнь, реформирующих церковную организацию Константинопольского патриархата. Многочисленны императорские грамоты (хрисовулы), подтверждающие императорские дарения и привилегии храмам и монастырям, в том числе Афонским. Император был весьма активен в восстановлении церковного общения Константинополя и Рима после схизмы 1054 г. (Собор в Константинополе в сентябре 1089 г.) и в защите прав константинопольских диоцезов в Италии (Калабрия). Алексей I Комнин является автором христологического сочинения «Против армян» (полемика с монофизитами, направленная, возможно, на опровержение еретических идей Нила), а также стихотворной молитвы из 100 ямбических стихов. Принадлежность Алексея I Комнина приписываемой ему поэмы «Музы», которая посвящена его сыну и преемнику Иоанну II Калоиоанну, в настоящее время оспаривается. В византийских рукописях встречается несколько портретов императора Алексея I Комнина. Предположительно он изображён на миниатюре Псалтири Барберини конца XI в. в сцене коронации императорской семьи. Дважды портрет Алексея I Комнина включён в миниатюры списков «Догматического всеоружия» Евфимия Зигавина второй четверти XII в., где император предстоит в молении Христу: на одной миниатюре – с покровенными руками (напротив изображения отцов церкви), на другой – с сочинением Евфимия в руках. По мнению Александра Львовича Саминского, портрет Алексея I Комнина представлен на одном из сохранившихся листов Четвероевангелия. Изображение императора есть на маргинальной миниатюре списка Хроники Иоанна Зонары. Алексей I Комнин представлен человеком средних лет с бородой. Сохранившиеся портреты в целом совпадают с описанием внешности императора, сделанным Анной Комниной. Однако Анна говорит о полусферической диадеме на голове отца («Императорская диадема правильным полукругом облекала голову»), а изображается Алексей I Комнин в плоской короне. Парные изображения Алексея I Комнина и его супруги Ирины Дукены по обе стороны большого креста встречаются на монетах времени правления императора.