Он энергично включился в церковную и политическую жизнь, продолжая литературную и научную деятельность. Им были собраны и представлены Ираклию II дарственные грамоты грузинских царей, подтверждающие имущественные права церкви. В этот же период Антоний I резко выступал против григориан, проживавших в грузинских городах и активно пропагандировавших монофизитство среди грузинского населения. В 1772 г. Ираклий II послал его в Россию с особой дипломатической миссией, заключавшейся в ведении переговоров, которые привели к заключению Георгиевского союзнического трактата 1783 г. В том же году Антоний I был назначен членом Святейшего Синода Русской православной церкви, как это явствует из его грамот, его надгробной надписи в Светицховели и ямбического стиха, посвящённого Антонию I и написанного его учеником, протоиереем Тбилисского Сиони Иоане Осесдзе. С именем Антония I связано оживление культурной жизни Грузии во второй половине XVIII в. Он возобновил работу типографии, основанной Вахтангом VI в 1712 г., содействовал открытию новых начальных школ, по его инициативе наполовину частные епархиальные школы превратились в государственные училища. С его помощью были основаны Тбилисская (1755 г.) и Телавская (1782 г) духовные семинарии. Антонию I принадлежат проекты трёх высших учебных заведений в Тбилиси, Гори и Телави. В годы его патриаршества было введено в литургическую практику Грузинской церкви обязательное ношение иерархами саккоса при совершении богослужения, установленное в России императором Петром I. В 1740–1758 гг. Антоний I составил новые редакции Праздничной Минеи, пополнив их стихирами грузинским святым своего сочинения, используемыми в богослужении Грузинской церкви, дополнил церковный календарь именами грузинских святых и святых Вселенской православной церкви, привёл в порядок гимнографический и литургический пласты богослужебной литературы и добавил к ним свои оригинальные гимнографические каноны, используя славянский и русский материалы, часть которых перевёл на грузинский язык. В 1768–1769 гг. Антоний I на основе образцов отечественной агиографии создал новую оригинальную версию житий грузинских святых и включил их в сборник 20 агиографических текстов «Мартирика», который относится к лучшим образцам древнегрузинской прозы. В 1769 г. написал историю грузинской культуры в стихотворной форме (880 ямбических строф) – «Мерное слово», содержащее информацию по истории страны, не известную из других источников. Отдельные части этого сочинения посвящены грузинским святым, царям и писателям. Антоний I составил грузинскую грамматику по системе первой редакции армянской грамматики армянского мыслителя XI–XII вв. Мхитара Гоша и позже на её основе – первый учебник, в котором были определены грамматические категории грузинского языка, установлены орфографические правила и нормы литературного языка; познакомил грузинского читателя с теорией трёх стилей и проиллюстрировал её на примерах произведений грузинских авторов; перевёл с латинского на грузинский язык учебник по физике Кристиана Вольфа, приложив немалый труд по созданию грузинской терминологии в области грамматики и физики. Антонию I принадлежат философско-богословские труды: «Спекали» («Перл духовный»), «Категории», «Готовый ответ, или Опровержение заблуждений латинской, лютеранской и армянской Церкви», в которых он обосновывает позиции объективного идеализма. Ему принадлежит также толкование «Категорий» и «Диалектики» Аристотеля, «Лествицы» Иоанна Лествичнка. Антоний I являлся основоположником целой школы, на идеях которой воспитывалось несколько поколений деятелей Грузинской церкви и культуры XIX в. В области догматики перу ему принадлежит «Катехизис православного исповедания», «Теология в четырёх частях» (догматика, практика, мистика и полемика), а также «Книга исповедания православной веры» и «Толкование на 50-й псалом». Антоний I перевёл с латинского языка на грузинский язык ряд философских трудов Фридриха Христиана Баумейстера (1708–1785 гг.). Свои собственные взгляды и замечания на отдельные положения автора Антоний I выразил в предисловиях названных книг и подробных комментариях, прилагаемых к тексту. C армянского языка перевёл деяния первого, второго и третьего Вселенских соборов. Антоний I – автор исторических сочинения «Происхождение грузинских царей» и «История Александра Македонского, Квинта Курция». Погребён в мцхетском кафедральном соборе Светицховели перед царскими вратами.