Высшее руководство РПЦ не раз выражало протест по поводу этого неканоничного положения. 10 ноября 1965 г. Афинагор и Синод Константинопольской церкви постановили упразднить «экзархат православных русских приходов в Западной Европе», рекомендовав архиепископу Сиракузскому Георгию (Тарасову) войти в общение с патриархом Алексием I «для урегулирования каноническим путем положения возглавляемого им округа». Такое решение, дававшее возможность русскому духовенству и верующим возвратиться в лоно Русской церкви, было воспринято, как сказано в послании патриарха Алексия от 1 марта 1966 г., «с чувством духовного удовлетворения и братской любви». Однако уже 22 января 1971 г. упраздненная епархия была восстановлена в новой административной форме как «Архиепископия русских православных приходов в Западной Европе». Это деяние, совершенное Афинагором и Священным Синодом Константинопольской церкви «по просьбе и желанию» архиепископа Георгия и его викария епископа Мефодия, обоснованное все тем же «правом Константинопольского престола на православную диаспору», было предпринято в одностороннем порядке, без согласования с РПЦ. Оно было встречено высшим священноначалием РПЦ «с недоумением и огорчением», как о том указано в послании патриарха Пимена от 31 мая 1971 г. Существенные расхождения между Константинопольской и Русской церквами также имели место по вопросу об автокефалии православной церкви в Америке. Афинагор большое внимание уделял вопросу межхристианского единства и сотрудничества, к которому он призвал в своем послании, изданном в 1951 г. по случаю 1500-летия IV Вселенского собора. На официальных и неофициальных встречах многое было достигнуто в вопросе диалога с Древними Восточными (нехалкидонскими), со Старокатолической и Англиканской церквами. Развитию общения Константинопольской церкви с Западом послужили активные контакты ее Предстоятеля с Римско-католической церковью. По инициативе Афинагора в 1964 г. в Иерусалиме состоялась его встреча с папой Римским Павлом VI (1963–1978 гг.). Это была первая встреча глав Греко-православной и Римско-католической церквей с 1439 г. 7 декабря 1965 г. были отменены взаимные анафемы 1054 г., одновременно Афинагором в Константинополе и папой Римским Павлом VI в Риме проведены литургии. Высшее руководство РПЦ рассматривало этот акт как действие возглавляемой Афинагором Поместной церкви, «не имеющее богословского значения для всей Полноты Святой Православной Церкви». Особую заботу Афинагор проявлял о духовном просвещении клира и паствы, об авторитете православной науки: в период его патриаршества были основаны Православный центр Вселенской Патриархии в Шамбези (Швейцария, 1966 г.) и Институт патристических исследований в Фессалонике (1968 г.), восстановлена патриаршая типография, основанная патриархом Кириллом Лукарисом. Была произведена реорганизация епархий Константинопольского патриархата в Греции, Западной Европе и на Дальнем Востоке. Полуавтономная Критская церковь получила новый устав (1961 г.), европейские епископии были возведены в ранг митрополий (1972 г.). Из Фиатирской и Великобританской архиепископий выделились Французская, Австрийская и Германская (1964 г.) митрополии, затем Шведская и Бельгийская (1969 г.). Австралийская и Новозеландская митрополия стала архиепископией (1959 г.), в 1970 г. из нее была выделена самостоятельная митрополия Новой Зеландии. Афинагором предпринимались активные усилия по подчинению константинопольской кафедре всех православных церквей. Для этой цели были созваны «Всеправославные совещания» на Родосе и предпринимались попытки созвать «Всеправославный собор», который должен был провести целый ряд обновленческих реформ. Однако этому не суждено было случиться, в том числе и из-за действия Русской православной церкви. С 1964 г. и вплоть до смерти Афинагора большая часть афонских монастырей прервала общение с патриархом. В 1967 г. Афинагор получил степень почетного доктора юридического факультета Венского университета. Его деятельность отмечена различными церковными наградами. В период его патриаршества были канонизированы преподобный Никодим Святогорец, равноапостольный мученик Косма Этолийский и святитель Нектарий Эгинский. Афинагор погребен в Патриаршем монастыре Живоносного Источника Валукли близ Константинополя. После смерти Афинагора на константинопольском престоле его сменил патриарх Димитрий I (1972–1991 гг.).